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              利用整体式光反应器在复合材料上催化甲烷和二氧化碳重整

                     温室气体导致的全球变暖效应,主要是由于化石燃料燃烧和人类活动而排放的二氧化碳(CO2)和甲烷(CH4)。通过热转化和光催化转化等不同的转化技术,将二氧化碳转化为有用的化学品和燃料,是一种有价值的技术。TiO2具有价格低廉、无毒、热/化学稳定性高等优点,但是TiO2的电荷复合率高,导致其光活性较差。这一限制可以通过金属改性或加载绿色粘土材料来克服,比如金属镍和蒙脱土(MMT)。
                    2019年3月马来西亚理工大学的研究者们发表在《Journal of Cleaner Production》上的一篇文章中,报道了一种光催化技术:采用溶胶-凝胶法合成镍、MMT和TiO2的复合材料(Ni-MMT/TiO2),将该复合材料的凝胶涂覆在具有“蜂窝煤结构”的堇青石上作为整体式光反应器,并对CH4和CO2进行光催化干式重整。通过XRD、FESEM、EDX、RAMAN、PL等表征技术,研究者们证明了Ni-MMT/TiO2复合材料的形成,其中的TiO2结构未受影响,镍均匀地分散在复合材料中,并且Ni-MMT/TiO2的电荷复合率明显低于TiO2。之后,研究者采用光催化水汽逆变换(RWGS)和甲烷光催化干式重整(DRM)对Ni-MMT/TiO2的催化性能进行了评价。实验结果表明,光催化RWGS中CO是主要产物,Ni-MMT/TiO2的催化性能明显高于MMT/ TiO2和TiO2;光催化DRM中CO和H2为主要产物,调整原料CH4/CO2比值,能够高产率生产CO或H2。随后,研究者进行了整体式光反应器和固定床反应器的光催化DRM对比实验,Ni-MMT/TiO2在整体光反应器中的光活性和选择性高于固定床反应器。在CH4/CO2比值为1.0的条件下,整体式光反应器中CO产率可达750 μmol h-1 g-1,H2产率可达1126 μmol h-1 g-1,Ni-MMT/TiO2催化性能高于La/ TiO2、Cu/g-C3N4等其他固定床反应器中的催化剂。最后,Ni-MMT/TiO2经过三次循环使用,催化性能没有明显降低,副产物C2H6始终很少,形成积碳的可能性降至最低。
                      作者表示,这种更高的光催化活性是因为镍非常有效地阻止了电子与空穴的重组;而MMT提高了镍和TiO2的分散性,增强了催化剂稳定性,并且MMT中金属离子可以捕获电子,作为传输电子的媒介;整体式光反应器提供了更大的照射表面积。因此,在整体式光反应器中使用Ni-MMT/TiO2催化剂,可以在光照下有效地将CO2和CH4转化为可再生燃料,对环境有很大的好处。本研究的结果可以进一步探索,以开发基于太阳能的光学技术,用于将甲烷干式重整为高碳氢化合物燃料,具有可持续发展性。(来源:QYIM & AMSC WJ HUANG 编报)

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